Mit dem zauber "Soul Trap" bekommst Du die Seele in den Stein. Vor dem Kampf diesen Zauber auf die Kreatur sprechen, die Du haben willst und dann bekommst Du die Seele, wenn Du selbige Kreatur getötet hast, automatisch in den Stein mit einer Meldung. Es lohnt allerdings nur mit großen Seelensteinen und großen Seelen wie Sturmatronach, Golden Saint u.ä. Den Zauber selbst kannst Du in einer Magiergilde kaufen. Dann aber, wenn Du ihn hast, würde ich ihn nochmals selbst dort bauen lassen, damit er wirkungsvoller ist.

Edit: Dein Mystizismus-Skill sollte allerdings nicht zu niedrig sein, sonst funktioniert es nicht.