Du sagst ja selber, dass du beim ersten Mal mit der Jungen Liga auch nicht alles getan hast, was du mit ihr hättest machen können, um die 100% zu erreichen. Ergo müsstest du ja so oder so nach diesem Durchlauf auch noch einen dritten machen.
Ich würde dir jetzt einfach empfehlen Neu-Yevon zu nehmen, da du dann auch ein paar neue Storyszenen zu Gesicht bekommst. Letzten Endes bleibt es aber ganz deinem Geschmack überlassen, ob du nun zuerst die Jungen Liga voll machen willst oder ob du erstmal Neu-Yevon machst.