Da du die Bond-Filme ja schon gesehen hast, werde ich diese mal außen vorlassen und ein paar andere Empfehlungen aussprechen.
So zum Beispiel sämtliche Werke von Hitchcock (auch die aus den 50ern, die vom Stil größtenteils nicht so sehr anders sind), aus den 60ern aber insbesondere "Der Unsichtbare Dritte" (1959), "Die Vögel", "Marnie", "Psycho" und "Der Zerrissene Vorhang".
Außerdem sind, aber das ist vielleicht nur ein persönliche Präferenz, die deutschen Krimis aus dieser Zeit sehr empfehlenswert. Vor allem die Edgar-Wallace-Verfilmungen sind schön kultig und fangen den Zeitgeist gut ein. Die herausragendsten Wallace-Filme sind meiner Meinung nach: "Der Hexer", "Das Gasthaus an der Themse", "Die toten Augen von London", "Die Bande des Schreckens", "Das indische Tuch", "Zimmer 13", "Der Fälscher von London" und "Die Tür mit den sieben Schlössern". Auch gut: die britischen Miss-Marple-Filme mit Margaret Rutherford.
Die "Winnetou"- bzw. Karl-May-Filme sind zwar aus deutscher Sicht auch prägend für die 60er, sind aber vermutlich nicht ganz das, was du suchst. Gleiches dürfte für die meisten anderen Western gelten, egal ob von Sergio Leone ("Für ein paar Dollar mehr", "Spiel mir das Lied vom Tod") oder von amerikanischen Regisseuren.
Ansonsten würde ich sagen, dass du mit Filmen, in denen Doris Day, Rock Hudson oder Cary Grant mitspielen, in der Regel nicht viel falsch machen kannst. "Mitternachtsspitzen" mit Doris Day ist zum Beispiel ein richtig guter Thriller, aber auch Komödien wie "Ein Pyjama für zwei", "Ein Hauch von Nerz", "Bettgeflüster" oder "Spion in Spitzenhöschen" lassen sich heute noch angucken, wenn man ein Faible für diese Zeit hat.
Abschließend noch ein paar Einzelempfehlungen aus den 60ern: "In der Hitze der Nacht" (starker Anti-Rassismus-Film mit Sidney Poitier), "Tanz der Vampire" (Horrorkomödie von Roman Polanski), "Die Strohpuppe" (Thriller mit Sean Connery), "Die Reifeprüfung" (kennst du wahrscheinlich schon) und natürlich "Wer die Nachtigall stört" (Drama mit Gregory Peck).
Nicht zu vergessen die "Der rosarote Panther"-Reihe mit Peter Sellers. Allerdings ist der Humor dort etwas überdrehter als in den 60ern normalerweise üblich.