Bei Littlefinger geht es denke ich auch vor allem um die Motivation die hinter all seinem Handeln steht. Er geht ihm hauptsächlich um den Ausbau seiner eigenen Macht, nicht um irgendwelche dollen Moralvorstellungen oder um das Allgemeinwohl. Aber ich würde ihn trotzdem eher auf Neutral Böse setzen und dafür Cersei auf Lawful (auch wenn sie ziemlich einen an der Schüssel hat). Cersei steht viel eher für den Status quo als Littlefinger, der gerne auch gegen die althergebrachten Regeln spielt. Am ehesten würde für Lawful aber eindeutig zu Tywin passen (stabile Stütze des Systems, aber pragmatisch rücksichtslos).
Tyrion sehe ich auch eher bei Neutral Good, einfach weil die Motivation seines Handelns nie bösartig, wohl aber des öfteren zum Wohle anderer ist. Er ist ein cleverer Intrigant weil er intelligent genug ist um zu wissen, dass er keine andere Chance auf Erfolg hat. True Neutral passt viel eher zu Varys, der wohl kaum als loyal und regeltreu genug für Lawful bezeichnet werden kann. Und bei Lawful Neutral ist Stannis einer der wenigen Charaktere der Serie der wirklich ideal in so eine Gesinnungsmatrix passt.
Och, mir fallen da noch ein paar andere ein. Ramsay Snow, die Sklavenhalter in Astapor, Walder Frey, Gregor "The Mountain" Clegane...
Aber Joffrey hat die schlechtesten Ausreden, das stimmt schon.