Hmm....schwere Entscheidung, da viele Animes recht gute OSTs haben. Beschränke ich mich aber mal nur auf meine TOP 3, ohne eine bestimmte Reihenfolge.

Love Hina (irgendwie passt dieser OST wie die Faust auf's Auge)
Cowboy Bebop (so viel passende Abwechslung habe ich noch nie in einem Anime gesehen)
.hack//SIGN (traumhafte Melodien, besonders das Lied "Key of Twilight" ist genial)