Da würde ich dir ehrlich gesagt eher zum NDS raten, wenn du noch keinen hast. Auf der PSP gibts auch einige Titel, aber imo hat der NDS da einfach die nase vorn. Titel die mir Spontan einfallen wären für PSP:

Breath of Fire 3, Valkyrie Profile, Final Fantasy Tactics, Star Ocean 1+2, Final Fantasy I+II, Crisis Core, Riviera, Disgaea, Jeanne d'Arc.

Fürn NDS (da du auch GBA Spiele abspielen kannst, zähl ich diese auch auf):
Breath of Fire I+II (GBA), Golden Sun I+II (GBA), FF I-II, IV, V, VI (GBA); FF III, IV Remake (NDS), Final Fantasy Tactics Advance (Teil 1 für GBA; Teil zwei für NDS), Valkyrie Profile (S-RPG Spin Off), Disgaea, Riviera (GBA), Onimusha Tactics (GBA), Tactics Ogre (GBA), Fire Emblem (2 Teile für GBA, ein kommender für NDS), The World Ends with you, Chrono Trigger, Dragon Quest Remake IV-VI, Dragon Quest IX, Soma Bringer, Inazuma Eleven, Black Sigil, Knights in the Nightmare, Luminous Arc 1(GBA)+2(NDS) und viele, viele mehr.